"Love Live! Superstar!!" segue a história de Kanon Shibuya, uma estudante do primeiro ano na recém-estabelecida Escola Feminina Yuigaoka. Apesar de sua paixão pela música, Kanon sofre de medo do palco, o que a impede de se juntar ao clube de canto. No entanto, após um encontro inspirador com Keke Tang, uma estudante transferida da China e grande fã de ídolos, Kanon decide superar seus medos. Juntas, elas se propõem a formar um grupo de ídolos escolares, recrutando outras três garotas para se juntar a elas. Enfrentando desafios e competições, elas trabalham duro para realizar seus sonhos e deixar sua marca no mundo de "Love Live!".